왼쪽은 ‘그래핀 수(水)계 분산 기술’을 활용해 제조한 고농도 페이스트 형태의 환원 그래핀 및 잉크(뒷줄), 실리콘/그래핀 복합 음극재 분산용액(왼쪽 Si-rGO), 파우치형 Full Cell(앞줄) 사진이며, 오른쪽 사진은 실리콘/그래핀 복합 음극재 기반 시제품(파우치형 Full Cell) 모습이다.

정부출연연구기관이 개발한 2차전지용 고용량 음극재 제조기술이 소재·부품 전문기업에 11억원에 기술이전되는 쾌거를 달성했다.

한국전기연구원(KERI)은 나노융합연구센터 이건웅·정승열 박사팀, 차세대전지 연구센터 김익준·양선혜 박사팀이 공동으로 개발한 ‘고용량 리튬이온전지용 실리콘/그래핀 복합 음극재 대량 제조기술’을 전기·전자 소재·부품 전문기업인 ㈜HNS(대표 남동진)에 11억원에 기술이전했다고 밝혔다.

KERI가 이전한 2차전지용 기술은 친환경 전기차 및 스마트폰 등에 사용되는 리튬이온전지의 음극 소재인 ‘실리콘(Si)’의 단점을 보완하면서, 저렴한 가격으로 국내 중소·중견 업체들도 쉽게 접근 가능한 획기적인 복합 음극재 제조기술이다.

특히 이건웅·정승열 박사를 포함한 연구팀은 ‘산화그래핀 환원물-실리콘 금속입자 복합체를 포함하는 고밀도 음극재 제조방법 및 이에 의하여 제조되는 음극재를 포함하는 이차전지용 전극‘ 등 관련 기술에 대한 국내·외 원천특허 등록까지 완료했다. 이 특허는 2차전지용 전극의 고용량 및 안정적 사이클 성능을 향상시킬 수 있는 고밀도 음극재 제조 기술이다.

과제책임자인 이건웅 박사는 “실리콘/그래핀 복합 음극재 기술은 친환경 전기차, 에너지저장시스템(ESS), 방위산업, 우주·항공 등 다양한 분야에서 활용되는 고용량 리튬이온전지의 성능을 획기적으로 높일 수 있다”라며 “특히 전기차에 적용할 경우 배터리의 성능을 높여 주행거리를 약 20% 이상 늘릴 수 있을 것”으로 기대했다.

리튬이온전지용 음극재 : 시장조사 기업 SNE 리서치에 따르면 전 세계 리튬이차전지용 음극 활물질 수요량은 2025년까지 136만톤으로 연평균 39% 성장할 것으로 보고하고 있으며, 그중 실리콘 음극재는 11%를 점유하여 연평균 70% 이상 급격히 성장할 것으로 보고 있다. 또한, 리튬이차전지 음극재 세계시장 규모는 연평균 30%의 성장률을 기록하며 2023년에는 5,400만 달러까지 성장할 것으로 예상된다.

복합 음극재 대량 제조 기술 개발… 국내·외 ‘원천특허’ 등록

무엇보다 이번 기술의 최대 강점은 중소·중견 기업들도 쉽게 접근할 수 있을 정도의 뛰어난 가격경쟁력이다.

기존 고가의 나노 실리콘 대비 값싼 마이크론(μm) 크기의 실리콘을 활용했으며, 여기에 오랜 연구 노하우가 집적된 KERI만의 고결정성 그래핀 분산기술을 적용해 코어-쉘(Core-Shell) 구조(코어인 실리콘을 그래핀이 껍데기처럼 감싸는 구조)의 복합 음극재를 대량으로 제조할 수 있는 기술 개발에 성공했다.

한국전기연구원 실리콘/그래핀 복합 음극재 개발팀 (왼쪽부터 이건웅·양선혜·정승열·김익준 박사)

이후 연구팀은 실리콘/그래핀 복합 음극재를 기반으로 한 시작품인 ‘파우치형 풀 셀(Full Cell)’을 제작하고, 전기화학적 특성 검사까지 마무리했다.

KERI 연구팀은 이번 기술이전을 통한 상용화로 월간 톤(t) 단위 이상의 실리콘/그래핀 복합체 분말을 제조할 수 있을 것으로 보고 있다. 에너지 밀도로 환산하면 스마트폰용 배터리 약 3만 6천대 분량 및 600MWh 용량의 전기차용 배터리를 생산할 수 있는 규모다.

10년 이상 그래핀 연구에 매진해 온 연구팀은 KERI만의 특화된 산화·환원 공정을 기반으로 높은 결정성과 전기 전도성을 가지는 ‘산화/환원 그래핀(GO, rGO)’을 제조할 수 있는 기술을 개발했고, 이를 효과적으로 분산하여 다른 물질과의 결합을 용이하게 할 수 있는 고농도 페이스트 형태의 ‘그래핀 수계 분산 기술’까지 개발했다.

또한 기존 리튬이차전지용 활물질 제조공정과 접목시켜 상용화까지 이어질 수 있는 대량제조 공정기술도 확보했다. 이를 통해 기존 리튬이차전지 음극에 들어갔던 실리콘의 양(첨가량)을 기존 5% 이내 수준에서 20%까지 증가시켜 고용량·고품질의 음극을 안정적으로 제조할 수 있는 결과를 얻었다.

향후 KERI는 리튬이차전지용 음극재 분야에서의 기술우위 확보를 위해 세계최고 수준의 고품질 실리콘/그래핀 복합 음극재 소재 연구 역량을 확보하고, 개발 소재에 대한 생산 공정화 및 양산화 기술을 확보하여 사업화 및 상용화까지 지원한다는 계획이다.

실리콘과 ‘그래핀’ 복합화를 통해… 이상적인 고용량 ‘음극재’ 개발

리튬이온전지의 차세대 음극 소재로 주목받는 실리콘은 기존에 사용되던 흑연보다 에너지 밀도가 10배나 높고 충·방전 속도도 빠르다는 장점을 가지고 있지만, 충·방전 시 부피 팽창(3배 수준) 문제와 전기 전도도가 낮다는 단점이 있다.

‘수(水)계 분산 기술’을 활용해 제조한 고농도 페이스트 형태의 환원그래핀

또한 실리콘 입자가 부서지거나 전극 박리 및 연속적인 전해액 분해 반응으로 인해 전지 성능을 급격히 감소시킬 수 있다는 점도 있어 상용화에 큰 걸림돌이 되고 있다. 이러한 이유로 실리콘의 장점은 살리면서 단점을 보완해주는 소재의 복합화 연구가 국내·외에서 활발하게 진행되고 있다.

이에 KERI가 주목한 소재는 ‘그래핀’이었다. 그래핀은 2차원 탄소나노소재로서 전도성이 매우 우수하고, 전기 화학적으로도 안정하여 실리콘을 전해질로부터 효과적으로 보호할 수 있다. 또한 그래핀 코팅층은 우수한 기계적 강도를 지닌 그물망 구조이기 때문에 실리콘의 부피 팽창에 따른 성능 감소를 억제 할 수 있다.

이러한 원리를 기반으로 KERI는 실리콘과 그래핀의 복합화를 통해 이상적인 리튬이온전지용 고용량 음극재 제조기술을 개발했다.

박경일     kips1214@naver.com